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2019-11-26 | 编辑: | 【  

  單原子M-N-C材料被認爲是最有前景的非貴金屬ORR催化劑,其活性中心被鑒定爲模擬生物卟啉中心的金屬-氮配位結構,之前的研究工作表明,具有各種金屬中心的M-N-C催化劑遵循Sabatier原理,其中恰好M-O結合強度有助于催化性能的最大化。目前最優的Fe-N-C催化劑位于M-N-C火山型曲線右端,結合能過強,距頂點尚有距離。Fe(III)/Fe(II)氧化還原電位(Eredox)可作爲有效的M-O結合能判定指標,提高Eredox即減弱Fe-O結合能,推動Fe基催化劑性能向火山曲線頂端移動。 

  基于此,中國科學院长春应用化学研究所邢巍、葛君杰研究员联合武汉大学陈胜利教授与上海光源姜政研究员设计了FeCoN5雙原子位點,水在該中心上自發解離生成新的FeCoN5OH穩定位點,可調控Fed-軌道能級,提升FeEredox。結合DFT理論計算與原位X射線近邊吸收光譜(XANES)證實該新型活性位點上的Fe(III)/Fe(II)氧化還原電勢得到提高,從而大幅提升ORR性能,促進Fe基催化向火山曲線頂端移動。實驗證實FeCoN5-OH位點活性極高,其表現出約FeN4位點本征活性的20倍,在酸性電解質中具有空前的ORR活性(Eonset = 1.02 VE1/2 = 0.86 V),這歸因于量身定制的電子和空間幾何結構。可以預期,OH-配體策略與簇狀金屬中心結構相結合,可以開發具有更高ORR活性的更有效的催化劑,從而使取代Pt基催化劑真正可行。該發現爲原子級調制活性位點的電子結構開辟了新的思路,對全面深入理解ORR電催化劑的雙原子活性中心提出了新的見解。該文章發表在J. Am. Chem. Soc. (2019, 141, 17763-17770)

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(先進化學電源實驗室)

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