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2019-11-12 | 编辑: | 【  

  中國科學院长春应用化学研究所秦川江研究员和日本九州大学安达千波矢教授领导的国际研究团队揭示了导致一类准二维钙钛矿发光效率低的机理,进而提出了解决方案,开发出基于该类材料的高效率绿光发光二极管。相关成果1112日在線發表于Nature Photonics (2019), https://www.nature.com/articles/s41566-019-0545-9. 

  有機無機雜化鈣钛礦因成本低、容易加工以及光電特性優異,受到了光電子研究領域的廣泛關注,基于該類材料的發光二極管也極具潛力成爲下一代照明和顯示元件。其中,三維鈣钛礦是由有機和無機組分在三維空間交替結合而成,二維鈣钛礦是由兩種組分交替形成的片層結構,而准二維鈣钛礦則是兩類鈣钛礦的混合結構,即由大尺寸有機殼層包裹著不同尺寸的三維鈣钛礦。由于准二維鈣钛礦存在天然形成的量子阱結構,與傳統的三維鈣钛礦相比具有更大的激子結合能,從而更有利于發光。盡管一些准二維鈣钛礦發光二極管已達到較高電光轉換效率,但當采用不同有機組分時,一些綠光器件的效率很低的原因仍然未知。在本研究工作中,研究者通過國際合作獲得的大量相關實驗數據對該問題做出了回答。論文第一作者兼共同通訊聯系人秦川江研究員說:“目前多數研究者認爲這類鈣钛礦表現出更多傳統無機半導體的特性,然而我們證明了准二維鈣钛礦具有很多有機半導體的屬性,因此需要考慮到具有不同能量的激子行爲”。 

  與典型的無機半導體不同,有機半導體在電致發光過程中首先形成激子態而後弛豫發光。由于電子的自旋特性,將會形成單線態和三線態兩種不同性質的激子。盡管調控單線態和三線態激子是設計和開發高效有機發光二極管的基礎,但在鈣钛礦發光二極管的研究中卻仍未被考慮。在本研究中,研究者比較了兩類具有相似晶體性質,但含有不同有機組分的鈣钛礦發光材料,發現其中一類鈣钛礦材料中的三線態激子消失了。通過分析,這類鈣钛礦中采用了具有低三線態能級的有機組分,其發光性能能差的原因應是三線態激子轉移至能量較低的有機部分,造成非輻射能量損失。而當采用具有高三線態能級的有機組分時,三線態激子會保留在鈣钛礦發光主體中,從而獲得高的發光效率。此外,研究者進一步發現在特定的准二維鈣钛礦中,暗態三線態激子也能夠上轉換爲輻射發光的單線態激子,使得在准二維鈣钛礦器件中實現全部激子利用成爲可能。 

  基于上述發現,研究團隊通過選擇合適的有機組分,制備了能夠高效俘獲三線態激子的准二維鈣钛礦發光二極管,獲得了12.4%的電光轉換效率。“我們不僅解釋了之前觀察到的實驗現象,一些新發現也爲開發高效鈣钛礦光電器件,如發光二極管、激光和太陽能電池等提供了指引”,領導該研究的安達千波矢教授說。 

  以上研究工作得到中國科學院长春应用化学研究所海外引进人才启动经费的支持。

(高分子物理與化學國家重點實驗室)

左圖:紫外燈照射下強烈發光的鈣钛礦薄膜;右圖:外加偏壓測試中發光的鈣钛礦器件

 
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